El Doctor Simarro legó una completa colección de material científico que  se compone de tres grandes secciones: su correspondencia científica y sus cuadernos de trabajo, el conjunto de preparaciones histológicas complementarias de las realizadas por Ramón y Cajal, y el instrumental que en su día constituyó el primer laboratorio de Psicología Experimental creado en España. La correspondencia científica y los cuadernos de trabajo son especialmente interesantes ya que Simarro tuvo estrecho contacto con las principales figuras científicas europeas de finales del siglo XIX.